Zunachst arbeitet Caratheodory an der Universitat in Athen, 1924 nimmt er den Ruf als Nachfolger fur Ferdinand von Lindemann in Munchen an (diesem war 1882 als Erstem der Nachweis gelungen, dass eine transzendente Zahl ist). Bis zu seiner Emeritierung im Jahr 1938 forscht und lehrt Caratheodory hier ? mit Unterbrechungen: 1930 bittet ihn die griechische Regierung darum, sie bei der Reform der Universitaten in Athen und Thessaloniki zu beraten. Gastvortrage in den USA fuhren zu Berufungen an die Universitaten von Harvard und Stanford, die er jedoch ablehnt und dazu nutzt, seine Arbeitsbedingungen in Munchen zu verbessern.
Der vielseitig gebildete Wissenschaftler wird als Vortragender und Autor international sehr geschatzt, auch wegen seiner unglaublichen Sprachkenntnisse: Neben der Muttersprache Neu-Griechisch beherrscht er Franzosisch und Deutsch gleichermaßen, aber auch Englisch, Italienisch und Turkisch ebenso wie Lateinisch und Alt-Griechisch.
Fassungslos nimmt er nach 1933 die politischen Veranderungen in Deutschland wahr, hilft durch seine weltweiten Kontakte emigrierenden Wissenschaftlern dabei, neue Stellen im Ausland zu finden. Nach seiner Emeritierung im Jahr 1938 zieht er sich aus dem Universitatsleben zuruck. Nach dem Krieg veroffentlicht er unter anderem die Bande der
Gesammelten Werke von Leonhard Euler
, die sich mit Variationsrechnung beschaftigen, sowie Untersuchungen zur
Keplerschen Planetenbewegung
.
Schwerpunkte weiterer Veroffentlichungen liegen vor allem in der
Maßtheorie
, der
Variationsrechnung
sowie der
Funktionentheorie
.
Mehrere Abhandlungen setzen sich mit Problemen der theoretischen und der praktischen Physik auseinander, darunter auch der Nachweis, dass kein optisches System aus Linsen und Spiegeln ohne Abbildungsfehler existieren kann. Die Ausarbeitungen seiner Vorlesungen werden auch heute noch wegen ihres Aufbaus und ihrer Sprache geschatzt. ≫Aber viele seiner Ideen hat er uberhaupt nicht selbst publiziert; sie wirken sich aus in den Arbeiten anderer, …, die von ihm in den Geist und die Wege wissenschaftlicher Forschung eingefuhrt worden sind …≪, schreibt Oskar Perron in seinem Nachruf, als Caratheodory 1950 stirbt.